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      超快光譜技術的應用及常見的測量技術

      拓普思實驗室系統 2020-05-04

      隨著超快激光器的發展,有關超快激光與物質相互作用的研究越來越受到人們的關注。由于超快光脈沖具有短脈沖和高光強兩個主要特性,超快光與物質的相互作用就形成了超快光譜學和強場物理兩個分支。其中,超快光譜學研究物理的超快光學特性以及超快光與物質的相互作用,主要利用超快光的窄脈沖特性來研究物質隨時間演化的特性,時間分辨和實現相干態等是其主要特色。 超快光譜學可以應用于物理、化學、生物、材料、醫療、能源及環境等眾多領域。在物理領域,超快光譜還可以應用于半導體磁性材料、超導體、絕緣體、復雜材料、量子結構、納米和表面體系等等。 超快光譜與物質相互作用的本質是電磁波與物質的相互作用。超快光能夠與物質中的電荷、晶格、自旋、軌道角動量等多個自由度相互作用,由于超快光可與這些自由度單獨相互作用,因此,某些時候可以通過這些相互作用來感知、探測和解釋凝聚態物質內部的自身的量子激發態之間的相互作用,例如改變外部物理條件(如溫度、磁場、電壓、壓力等)時,通過感受某一種或兩種元激發的動力學特性的改變來感知內部的相互作用的改變,從而探測物質內部相變的發生。相互作用大多伴隨著能量的轉移,也即非彈性光散射過程。 在凝聚態物質中,由電磁相互作用的強度和原子間距的尺度所決定的凝聚態物質內部的物理過程,大多數發生在fs、ps甚至是ns的時間尺度上即所謂的超快物理過程,例如吸收光子后處于激發態的載流子的弛豫過程,自旋相干性的消失,晶格的周期振動和衰減等。在凝聚態物質中,每個原子與大量其他原子相連接著,這提供了大量的衰減渠道,使得處于激發態的單個和集體元激發會很快地衰減到基態,從而表現為超快物理過程。 研究超快物理過程,目前大多采用超快激光器所發射的超短激光脈沖串來實現。激光器分為兩類:一是連續波激光器;二是超快激光器。 目前,超快光譜學的一個重要特色是時間分辨。時間分辨是指物理事件隨時間的演化過程在時間維度上展示出來,其是相對于時間積分而言的;由于物質總是不能脫離開時間而存在,一個可探測物理量如果不是時間分辨信號,那么它通常是時間積分或時間平均的信號。通常時間分辨信號涉及的時間尺度比較大,可以從ns到as尺度。 對應于不同時間尺度上發生的物理過程,時間分辨的探測技術也會有所不同。 (1)在>0.01 s的時間尺度上發生的物理事件 用攝像機記錄下來 (2)在ms – ns量級的尺度上發生的物理過程 用示波器等進行記錄,也可以用計算機控對應于不同時間尺度上發生的物理過程,時間分辨的探測技術也會有所不同。 (1)在>0.01 s的時間尺度上發生的物理事件 用攝像機記錄下來 (2)在ms – ns量級的尺度上發生的物理過程 用示波器等進行記錄,也可以用計算機控制的電子學或光電子學器件來進行記錄,不過,這些方法往往受限于微觀上電路的RC響應時間常數。制的電子學或光電子學器件來進行記錄,不過,這些方法往往受限于微觀上電路的RC響應時間常數。 (3)在幾十ps – ns之間的時間分辨過程 用專門開發的電子學方法進行探測比如時間相關單光子計數(TCSPC技術) (4)在fs – ps之間發生的物理事件 用超快光譜學的方法來探測時間分辨信號 從時間分辨信號可以直接獲得物理體系隨時間演化的超快過程信息,對于揭示物理機制起著重要的作用,故時間分辨對于超快動力學研究幾乎是不可或缺的。 目前,常見的超快光譜技術主要有如下幾種: 1、泵浦/抽運-探測超快光譜(pump-probe detection) 2、相干態的產生和探測 3、時間分辨發光光譜 4、瞬態吸收近幾年來,隨著固體超快激光器和高速探測器的發展,超快光譜技術得到了飛速的發展,同時也加快了與其他技術的結合,促進了學科交叉融合。目前,較為常見的結合技術有與電子衍射、原子力顯微鏡(AFM)、近場光學掃描顯微鏡(SNOM)、微波技術、角分辨光電子能譜、掃描隧道顯微鏡(STM)、電子光束成像等技術的結合。這些融合技術帶來了新的研究結果,拓展了超快光譜技術的應用領域。同時,這些融合技術往往也是其他單一實驗技術所無法替代的。光譜 5、時間分辨四波混頻技術 6、時間分辨紅外光譜 7、THz時域超快光譜 8、X射線超快光譜 補充: 1、原子分子中發生的大多數光物理過程都具有一定的時間尺度,比如原子核的運動,化學鍵的扭轉等發生在fs – ps時間范圍內;電荷分離和轉移、能量傳遞等發生在fs – ns時間尺度;發光材料的熒光壽命一般發生在ns量級等。 2、超短脈沖激光激發物質后可以產生豐富的瞬態產物比如激發態分子、中性自由基、正或負離子型自由基等,穩態測試方法只能反映整個過程的一個積分效應,而不能體現過程是如何隨時間變化的。時間分辨的研究則可以深入認識分子本身的性質。 3、光脈沖的脈寬在約10 fs以上,其可用于研究涉及外層電子的特性,可以很好地研究涉及固態物質的物理內容,這主要是由于固態物質的豐富的物性多由外層電子與體系的相互作用決定;脈寬低于1 fs的光脈沖,稱作阿秒技術,此時的每個光脈沖只含有約單個左右的光波周期。阿秒技術有助于揭示內層電子的量子躍遷動力學過程,適合于研究原子分子體系。短于10 fs脈沖的光脈沖可用于研究電子的運動,適用于原子體系的研究,比如觀測原子的外層電子的電離過程。 4、激光脈沖寬度決定了時間分辨探測的時間分辨率,隨著超短激光脈沖技術的發展,激光脈沖的脈寬已經縮短到了ps、fs甚至是as量級。對于ns和更長時間的分辨光譜探測,一般的電子設備產生的延時精度及分辨率就可以滿足需要,不過在ps – fs時間尺度上,除了條紋相機能分辨到ps量級外,其他電子設備只能分辨到ns量級,要達到fs量級的分辨率,只能通過其他方法來完成,比如光學延時方法,將時間尺度的問題轉化為空間尺度的問題,使一束光經過電動延時線來實現時間分辨,1 μm的空間精度對應3.3 fs的時間精度(t=s/c,s是位移臺的空間精度比如1 μm,c是光速)。